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地科学院黄海平教授在《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》期刊发表苯基芳烃和多苯基化合物:揭示沉积有机质的复杂化学研究

时间:2025-01-02   来源:    访问量:

地科学院黄海平教授以第一作者身份在《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》期刊发表题为“The occurrence and distribution of phenylated aromatic hydrocarbons and terphenyls during heating experiments of marine and lacustrine source rocks in a semi-open system”的研究论文,williamhill威廉希尔官网为论文第一署名单位。

多环芳烃(PAHs)是沉积物和原油中的常见分子,由烷基萘和烷基菲为主导的化合物组成,形成于复杂的地球化学反应中。相比之下,苯基取代PAHs(Ph-PAHs)和多苯基化合物的浓度低得多,仅为未取代PAHs的1/20,其骨架无法由生物直接合成,其来源和地质意义长期未明。

本研究通过人工加热海相碳酸盐岩和湖相页岩,探索了Ph-PAHs和多苯基化合物的生成与分布特性。结果显示,这些化合物在原始提取物和低温热解产物中未检测到,但在高温条件下出现,表明它们具有热成因特性。同时,海相碳酸盐岩中的Ph-PAHs浓度始终高于湖相页岩,反映沉积环境对其生成的显著影响。研究发现,这些化合物主要通过自由基反应生成,苯基自由基与未取代PAHs结合是关键机制。这一过程可由任何类型的有机质在高温下触发,无需金属氧化剂。苯基萘生成早于其他Ph-PAHs,而不稳定的Ph-PAHs异构体在高温下逐步转化为更稳定的异构体或凝缩型PAHs。

尽管高温实验的结果难以直接外推至自然条件,研究通过半开放热解系统模拟自然过程,生成了与自然样品一致的产物。结果表明,Ph-PAHs和多苯基化合物可作为地质环境变化和有机质成熟度的潜在分子指标,但其在自然样品中的应用仍受地质演化复杂性的限制。本研究揭示了Ph-PAHs和多苯基化合物的生成机制及其与热液作用的关系,为理解沉积有机质演化和油气生成过程提供了重要见解,也为油气勘探策略提供了新思路。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jaap.2023.106091


Fig. 6. Concentration profiles of selected aromatic hydrocarbons with increasing heating temperatures in residual extracts and expelled oil from the Brightholme shale. (a) summed phenylnaphthalenes (Ph); (b) summed terphenyls (TPh); (c) summed phenylphenanthrenes (PhP); (d) summed binaphthyls (BiN); (e) phenanthrene (P); (f) chrysene + triphenylene (Ch); (g) pyrene (Py); and (h) benzopyrenes (BPy).

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